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中科院物理所等發現無障礙質子跨膜輸運機制

2019/12/4編輯:Ma Liang 人氣:2153

   【阿儀網 實驗室動態】分子篩對于質子交換膜、水純化淡化和氣體分離都有著重要的意義。二維材料憑借其超薄的厚度和良好的力學性能,已經在分子篩應用中展現出了優越的分子輸運和篩選潛能。比如石墨烯、氧化石墨烯等二維材料的質子輸運性能已經在實驗上得到了證實。這些二維材料的質子輸運性能依賴于材料上自然形成或者人為制造的納米級的輸運通道。但通常的氧化處理和離子束轟擊等方式很難得到高密度并且尺寸均一的納米通道,因此難以保證二維薄膜材料的質子選擇性。納米格子材料本征的納米孔結構恰好為分子輸運提供了極大的通道密度和良好的尺寸均一性。

  最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組博士生徐紀玉等在研究員孟勝的指導下,與北京大學物理學院教授王恩哥、李新征合作,證明了二維納米格子材料石墨二炔具有極好的質子導通性和選擇性(圖1)。相關成果近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。

  石墨二炔材料上合適的通道尺寸使膜兩側的水分子形成了跨膜的氫鍵結構,可以使得質子按照Grotthuss機理以結構擴散的形式實現跨膜質子輸運(圖2)。質子跨膜轉移的自由能勢壘為~2.4 kJ/mol, 幾乎等于質子在體相水中轉移的勢壘(2.1 kJ/mol),因此石墨二炔薄膜對于質子輸運幾乎是透明的(圖3)。同時,在外電場下的非平衡模擬計算得到了石墨二炔的質子導通率為0.6 S/cm,這是石墨烯質子導通率的10000倍,是商用質子交換膜Nafion的10倍。路徑積分分子動力學計算表明質子的核量子效應可以進一步降低質子在石墨二炔界面處轉移的勢壘,從而加快質子轉移的效率。

  相對于原子致密排列的石墨烯、h-BN等二維材料,石墨二炔上的納米孔為質子轉移提供了極小的轉移勢壘。進一步的細致分析表明石墨二炔的納米孔對于甲醇和乙醇分子具有較大的轉移勢壘(>100 kJ/mol),這證明石墨二炔材料具有優異的質子選擇性。石墨二炔作為一種已經在實驗上合成的二維材料,具有成為下一代的質子交換膜材料的巨大潛力。這為近年來興起的用質子調控氧化物和二維材料物理化學性質提供了新的思路。

  該工作得到科技部重點研發計劃(2016YFA0300902,2015CB921001)和國家自然科學基金委(11774396, 91850120, 11934004)的支持。
 

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(來源: 中國科學院科技產業網 )

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